In den kommenden Jahren erlebt der TSV 1860 die erfolgreichste Zeit der Vereinsgeschichte. 1963 sind die Löwen Gründungsmitglied der Bundesliga, die Heimspiele tragen sie im Stadion an der Grünwalder Straße aus. Ab 1964 spielen sie dort auch international.
Durch den Sieg im DFB-Pokalfinale haben sie sich für den Europapokal der Pokalsieger 1964/65 qualifiziert. Im Halbfinal-Rückspiel zu Hause erzwingen sie nach 0:2 im Hinspiel beim AC Turin durch einen 3:1-Sieg ein Entscheidungsspiel. Das gewinnen die Löwen vor neutraler Kulisse in Zürich mit 2:0. Erst im Finale in London unterliegen sie West Ham United mit 0:2.
Die Erfolgsphase hält auch in der folgenden Saison an. Im eigenen Stadion verliert der TSV 1860 kein einziges Ligaspiel (11 Siege, 6 Remis). Durch ein 1:1 im Heimspiel gegen den Hamburger SV am letzten Spieltag sichert sich das Team von Trainer Max Merkel die Deutsche Meisterschaft, die erste der Vereins-Geschichte und die bislang letzte.