Nachdem er sich mit seinen Liedern gegen Paul McCartney und John Lennon nur selten durchsetzen konnte, sollte Harrison das erste Beatles-Mitglied sein, das ein Solo-Album veröffentlichte. Als sich die Band 1970 endgültig trennte, brachte Harrison schon wenig später "All things must pass" auf den Markt - ein Triple-Album, das er mit all den Liedern füllte, die er ursprünglich für die Beatles geschrieben hatte.
Den größten kommerziellen Hit seiner Solo-Karriere hatte er mit "My Sweet Lord". Die Beliebtheit des Liedes wurde auch durch einen Plagiatsvorwurf und damit verbundenen Prozess nicht geschmälert.
1971 organisierte George Harrison im Madison Square Garden mit dem "Concert for Bangladesh" das erste große Pop-Benefiz-Event dieser Art.
Außerdem produzierte Harrison Filme, wie beispielsweise "Das Leben des Brian" der Komikergruppe Monty Python. Als der Film nicht finanziert werden konnte, zahlte Harrison die Kosten aus eigener Tasche.
George Harrison (rechts) bei einem Auftritt mit dem Rolling Stone Ron Wood im in New York im Oktober 1992.